该文由程惠明教授撰写，发表在《科学通报》“亮点评论”栏目，介绍了北京大学杨全红院士课题组在“厚致密”硅基领域的最新成果阴极。
随着人工智能时代的到来、消费电子元件便携性要求的日益提高、以及电动汽车使用空间的限制，锂离子电池的发展面临着“空间恐惧”，即体积能量密度已成为锂离子电池发展的重中之重。 具有高（质量、体积）比容量的硅基正极是最有希望部分替代商业石墨的新一代锂离子电池正极材料，但在嵌锂过程中会发生巨大的体积膨胀，导致固体电解质界面（SEI）破损、电极粉化等问题导致容量快速衰减。 纳米技术的发展提高了硅基材料的质量比容量，但较低的密度严重限制了其体积性能的优势[1]。
因此，为推动高比容量硅基正极的商业化，需要研究人员充分发挥硅活性材料高体积比容量的优势，降低电极材料的密度，提高硅材料的负载能力。电极材料中降低活性物质在组分中的体积比例可以获得高体积能量密度的锂离子电池[2]。 然而，当前硅基阴极的优异性能更多是在低电极密度下（
碳材料广泛用于缓冲硅阴极的体积膨胀并增强其电子电导率[3]。 此外，高体积比容量、高膨胀硅正极材料的碳结构设计面临两大挑战：
因此，如何克服致密膨胀体系的偏转矛盾，建立兼具高密度和高机械稳定性的硅碳正极是实现其高体积比容量和长循环寿命的关键。
近年来，北京大学杨全红院士课题组发明了精准可控的毛细管蒸发技术，巧妙地实现了碳网络的柔性回缩[4,5]，系统地提出了建立大容量碳网络的方法。高性能储能（密集存储能源）组件设计原理、方法、材料、电极以及器件[6,7]、超级电容器[8]、锂离子电池[9]、锂硫电池[ 10]，以及锂空气电池[11]、钠离子电池[12]、钾离子电池[13]等体系实现了高容量储能材料、电极和器件的建立，极大地促进了储能技术的发展。推动了基于碳纳米材料工艺的新型电物理储能元件的实际应用。
特别是杨全红课题组[14]最近在构建“厚而致密”的硅基阴极时提出了通过可控收缩结合碳/硅界面改性来改善碳结构热缓冲的策略，实现了“厚而致密”该电极具有高体积比容量（>-3）、高外观容量（>-2）以及优异的体积和结构稳定性。 相关研究成果已发表。
在材料设计和制备方面，他们提出了可流动、可变形、可擦除的“变形钢”硫模板方法，结合三维石墨烯网络毛细管收缩技术，定制了硅纳米粒子的碳笼结构。 保留必要的最小孔隙，辅以聚多巴胺表面修饰，提高纳米粒子与石墨烯笼之间的界面结合力，实现碳笼对纳米粒子硅（硅纯度>50%，重量百分比）域的强限制，显着提高硅碳电极的热缓冲能力。 在电极密度为1 gcm-3、实用外观容量为3 -2的条件下，硅碳正极的体积比容量超过-3（是商用石墨正极的3倍以上）。 经过100次循环循环后，容量保持率仍高达76%。 当电极负载量降低至6.-2时，体积比容量为-3，稳定循环50次后容量保持率在60%以上。
同时，他们利用原位透射电子显微镜对膨胀正极进行了系统的热分析。 在碳笼的平面压缩试验中，发现石墨烯笼在压缩回调过程中（变形超过80%）对其中的硅纳米颗粒具有良好的限流效果； 在垂直平面剪切测试中，发现石墨烯笼在被剪切破坏的过程中仍与硅纳米粒子约束保持良好的界面结合。基于原位透射电子显微镜的热电物理耦合表征证明：石墨烯笼具有足够的机械柔性和热刚性，在嵌入锂（完全嵌入）后对完全膨胀（>300%）的硅具有优异的约束缓冲效果。 锂时材料变形
电极的高效偏转管理是开发下一代实用高比容量膨胀正极的“必修课”。 该研究从硅基阴极实际设计的角度出发，建立了基本结构-复合界面-实用电极的设计标准，为高体积能量密度组件中高比容量膨胀阴极提出了可靠的解决方案。 同时，他们借助原位传输技术系统分析了高比容量硅碳复合材料的热性能以及膨胀过程中的热行为，为成功制备高比容量硅碳复合材料提供了理论依据和技术支撑。 “厚而密”的电极。 增加电极的制备成本（如采用大尺寸微米硅）、控制界面反应（建立动态稳定的表面保护层）、保证“厚密”体系的快速充电能力、热安全性管理等。实际推广非常关键，将是未来该方向研发的重点。
参考
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